那时候杨永泰开始进入蒋介石身边帮忙处理事务是在1928年左右,经人引荐后他逐步参与到一些关键谋划当中。接下来针对国内几个主要地方势力的各自特点,他给出过不同的应对思路,包括用军事方式对付矛盾尖锐难以调和的那部分势力,用经济手段对付兵力虽多但财政基础薄弱的那部分,用政治途径对付擅长政务但军队实力和声望有限的那部分,还用外交渠道处理身处偏远地区内部矛盾较多且外部关系复杂的那个势力。这些安排在实际工作中陆续得到推进,帮助缓解了当时国内的一些分裂局面。

1932年蒋介石前往汉口主持鄂豫皖地区的军事事务,杨永泰被任命为相关司令部的秘书长,从此直接成为核心助手。他仔细分析了之前几次针对中央苏区行动没有达到预期结果的原因,指出红军和以往遇到的部队存在明显区别,需要换一种系统性的综合办法才能真正解决。于是他提交了详细意见,主张在整个过程中军事行动和政治工作要按比例配合,把重点放在政治层面来逐步切断红军与民众的紧密联系,包括加强对民众的管理引导、加强宣传解释、清理地方吏治问题、消除乡里横行行为、对贫困民众给予救济支持、帮助民众安排日常生活等,而军事部分则在这些基础工作完成后再集中力量进行围剿,同时对愿意投诚的人员提供宽大出路和安置。这种思路得到采纳,杨永泰也因此在随后的司令部工作中继续协助推进相关事务,为下一步行动做准备。
在那之后,杨永泰的角色越来越重要,1933年他转到南昌行营担任秘书长职务,主要负责政治方面的统筹事务,继续把之前提出的思路应用到实际工作中去。第四次围剿行动就是在这样的背景下展开的,虽然最终没有完全达到肃清目标,但整个过程中政治和军事结合的方式让蒋介石看到了实际效果,他对杨永泰的贡献给予了高度认可,继续让他在关键位置上发挥作用。杨永泰后来还参与了新生活运动相关的意识形态和纪律教育工作,目的是通过这些来对抗对方的宣传影响,提升民众对政府的认同感。

这些努力在当时逐步铺开,覆盖到多个省份的民众管理和地方治理层面。1935年5月,杨永泰推荐刘镇华带部队去安徽担任省主席,相关工作随即展开。1935年10月行政院长汪精卫遭遇刺杀,杨永泰曾经争取过行政院长职位,但因为各方意见分歧没能成功。1936年初湖北省政府主席张群调到外交部,杨永泰接任湖北省主席职务,上任后他马上大刀阔斧地推动地方治理改革,重点放在编练保甲体系、训练民众、建设大面积农场、筹划水库工程、计划修建长江大桥、利用航空测量整理田赋等一系列措施上,这些行动旨在加强基层管理、改善民生条件和提升地方行政效率,在湖北地区逐步得到实施。
1936年10月25日,杨永泰以湖北省政府主席身份前往汉口视察民情,在码头准备乘船的时候遇刺身亡,当时凶手突然开枪,他身中数枪当场倒地,侍卫立即还击击毙一名凶手,另一名逃入人群中消失。左右人员试图送医抢救,但他示意自己已经不行,不必劳烦众人转移。临终前左右询问他对蒋主席和家人有何交代,他留下遗言表示自己早就预料到会有这一天,身已献给国家,为国而死没有遗憾,只是可惜许多计划还没有完成,国家面临的困难还很漫长。
蒋介石听到消息后沉默了很久,随后下令戴笠迅速展开调查并严惩凶手。戴笠提交的报告指出,凶手陈燮起真名谭戎轩,是受原国民党CC派中央党部宣传部副部长刘庐隐指使,蒋介石亲自要求判处刘庐隐死刑。报告中还提到,此案也可能和一个自发的爱国青年组织有关,那些年轻学子不满政府对日外交的妥协态度,对亲日派人士非常反感,他们自己筹钱买枪,计划刺杀包括黄郛、张群、杨永泰在内的几个人,正好抓住这次机会下手。整个调查过程显示,这起事件牵涉到国民党内部的派系矛盾,杨永泰因为长期在蒋介石身边出谋划策,得罪了不少人,最终成了派系争斗的牺牲品。
杨永泰死后一个多月,1936年12月12日西安事变发生,之后国共双方开始重新接触,达成了第二次合作。